I samlingen finnes bøker som har tilhørt flere av familien Moes medlemmer.  Mange av bøkene har påskrevet navn, hilsener og dedikasjoner i permene som gjør samlingen personlig og nær.

Bøkene spenner fra prekensamlinger, salmer og teologiske verk til diktning og annen litteratur fra samtiden. Her finnes blant annet verk av Ivar Aasen, Arne Garborg, Camilla Collett, Bjørnstjerne Bjørnson, Johan Sebastian Welhaven og Andreas Munch, i tillegg til eldre klassikere som Ludvig Holberg og Adam Oehlenschläger. Samlingen viser både hva som ble lest i samtiden, og hvilke bøker som har vært viktige over tid.

Flere av bøkene har vært gaver, ofte med personlige hilsener. De forteller om vennskap, familiebånd og forbindelser i kirke og kulturliv, og gir et innblikk i hvordan bøker sirkulerte mellom mennesker.

Eventyr og folkeminner har en særlig plass i samlingen. Utgaver av Norske folkeeventyr og senere arbeider knyttet til Moltke Moe viser hvordan arbeidet med tradisjonsstoff ble videreført i familien.

Boksamlingen gir et innblikk i hvordan familien Moe leste og brukte bøker, og hvordan hjem, tro og litteratur var tett knyttet sammen.